近日,我校9778818威尼斯冉瑾副研究员课题组和中国科学技术大学杨金龙院士、徐铜文教授科研团队合作研发具有异质结通道的高性能氧化石墨烯基海水淡化膜。相关成果以“2D Heterostructured Nanofluidic Channels for Enhanced Desalination Performance of Graphene Oxide Membranes”为题于2021年4月6日在线发表在国际著名期刊《ACS Nano》上(2021,15,7586-7595)。
膜分离技术以其节能降耗、操作简单、适用广泛等众多优势,在化工分离过程、海水淡化、污水处理等过程中使用越来越广泛。研究和制备通量更高、耐受性更好、耐污性更强的膜材料是研究者们一直以来的追求。近年来,石墨烯、碳纳米管等二维材料以其优越的物理化学性能和均一的孔结构,在膜分离材料中逐渐崭露头角,显示了在海水淡化等领域的应用价值。其中,氧化石墨烯(GO)二维膜由于其优异的膜组装和超快水传输能力,受到了广泛的关注。然而,GO膜在水环境中易溶胀,导致其分离性能下降,尤其不能对亚纳米尺寸的离子进行有效截留,限制了其在海水淡化领域中的应用。
本研究受到光催化剂等领域构建异质结策略的启发,提出在GO中引入异质结通道,来完成稳定的亚纳米尺寸的二维通道的构筑。具体来说,通过在GO层间引入g-C3N4纳米片,g-C3N4纳米片上具有丰富的氨基,可以于GO纳米片上氧功能基团相互作用,实现异质结通道的构建。通过XRD,量化计算等表征手段确定了该异质结通道的尺寸约为0.4 nm;通过红外,XPS等表征手段证实了g-C3N4与GO间存在共价键以及氢键作用。
得益于亚纳米尺寸的二维异质结通道的构筑,GO二维膜的脱盐性能提升显著。纯GO对NaCl的截留率仅为30%,而具有异质结通道的GO膜对于NaCl的截留率可以达到90%以上。通过分子模拟计算结合实验结果证实了具有异质结通道的GO膜中涉及的主要脱盐机理为尺寸筛分。更为有趣的是,新构筑的膜水通量也为原始GO膜的8倍。通过分子模拟研究,证明了水分子可以沿着g-C3N4片上实现近乎无摩擦运动。该研究不仅成功构筑了兼具高通量和高截留的海水淡化膜,并且为高性能二维膜的构筑提供了新思路。
上述工作得到国家自然科学基金、中央高校基本科研业务费等项目的资助。
论文链接:https://pubs.acs.org/doi/pdf/10.1021/acsnano.1c01105