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孔祥华副教授研发锂硫电池高效单原子钴催化剂
发布时间：2019-03-21 阅读次数:1454
近日，威尼斯官网孔祥华副教授与中国科学技术大学、台湾淡江大学等单位合作，成功制备出一种Co、N原子共掺杂的石墨烯材料用作硫正极载体，并实现了锂硫电池的高硫负载量、高倍率性能和充放电效率以及良好的循环稳定性，为高性能锂硫电池的研发开辟了新路径。相关成果以“Cobalt in Nitrogen-Doped Graphene as Single-Atom Catalyst for High-Sulphur Content Lithium-Sulphur Batteries”（嵌入氮掺杂石墨烯中的单原子钴催化剂助力高硫含量锂硫电池）为题发表于国际著名学术刊物J. Am. Chem. Soc.（J. Am. Chem. Soc., 2019, 141, 3977-3985）。
锂硫电池由于其高的理论能量密度（2600Wh kg−1）而有望成为下一代能量存储体系。然而，硫正极中硫的低负载量、快的容量衰减速度和低的库伦效率，限制了锂硫电池的实际商业化应用。引起这些问题的主要原因是放电中间产物多硫化锂在电解液中的高度溶解及由此产生的“穿梭”效应。因此需要调控多硫化锂的反应以获得具有高能量密度的锂硫电池。近年来研究发现，催化剂可以促进可溶性多硫化锂(LiPSs)转化为不溶性S(充电过程)或Li2S(放电过程)以降低电解质中LiPSs的含量，进而提高硫利用率和循环寿命。
孔祥华副教授研究团队采用热还原方法将Co、N原子共掺杂至石墨烯得到Co-NG样品。研究结果表明N原子的引入有利于Co原子通过形成Co-N配位以单原子的形式分散于石墨烯晶格。Co-NG用于硫正极载体，可以均匀负载90 wt.%的单质硫。这种S/Co-NG电极材料在4C的大电流充放电条件下具有618 mAh g−1的可逆容量，表现出好的倍率性能；在1C时，S/Co-NG可以稳定循环500圈，并保持99.6%的充放电效率；当单位面积的硫负载量为6.0 mg cm−2时，S/Co-NG具有5.1 mAh cm-2的单位面积比容量，充放电循环100圈，其容量衰减速度仅为每圈0.029%。对称电池和原位XANES等测试结果表明Co-NG中的单原子Co–N催化活性位点可以同时催化放电过程中Li2S的沉积和充电过程中的去锂化过程，提升了多硫化锂的动力学反应过程，从而抑制多硫化锂在正负极间的“穿梭”效应，提高活性物质的利用率，进而使S/Co-NG表现出优异的电化学性能。这种单原子催化剂（SAC）结合了非均相和均相催化剂的优点，理论上具有100 %的原子利用效率。该工作为利用单原子催化剂设计先进的导电主体提供了重要参考。
该工作得到了国家自然科学基金、中科院先导科技专项等项目的资助。
图1 Co-NG形貌及结构表征 
锂硫电池由于其高的理论能量密度（2600Wh kg−1）而有望成为下一代能量存储体系。然而，硫正极中硫的低负载量、快的容量衰减速度和低的库伦效率，限制了锂硫电池的实际商业化应用。引起这些问题的主要原因是放电中间产物多硫化锂在电解液中的高度溶解及由此产生的“穿梭”效应。因此需要调控多硫化锂的反应以获得具有高能量密度的锂硫电池。近年来研究发现，催化剂可以促进可溶性多硫化锂(LiPSs)转化为不溶性S(充电过程)或Li2S(放电过程)以降低电解质中LiPSs的含量，进而提高硫利用率和循环寿命。
孔祥华副教授研究团队采用热还原方法将Co、N原子共掺杂至石墨烯得到Co-NG样品。研究结果表明N原子的引入有利于Co原子通过形成Co-N配位以单原子的形式分散于石墨烯晶格。Co-NG用于硫正极载体，可以均匀负载90 wt.%的单质硫。这种S/Co-NG电极材料在4C的大电流充放电条件下具有618 mAh g−1的可逆容量，表现出好的倍率性能；在1C时，S/Co-NG可以稳定循环500圈，并保持99.6%的充放电效率；当单位面积的硫负载量为6.0 mg cm−2时，S/Co-NG具有5.1 mAh cm-2的单位面积比容量，充放电循环100圈，其容量衰减速度仅为每圈0.029%。对称电池和原位XANES等测试结果表明Co-NG中的单原子Co–N催化活性位点可以同时催化放电过程中Li2S的沉积和充电过程中的去锂化过程，提升了多硫化锂的动力学反应过程，从而抑制多硫化锂在正负极间的“穿梭”效应，提高活性物质的利用率，进而使S/Co-NG表现出优异的电化学性能。这种单原子催化剂（SAC）结合了非均相和均相催化剂的优点，理论上具有100 %的原子利用效率。该工作为利用单原子催化剂设计先进的导电主体提供了重要参考。
该工作得到了国家自然科学基金、中科院先导科技专项等项目的资助。
文献链接：https://pubs.acs.org.ccindex.cn/doi/abs/10.1021/jacs.8b12973
图1 Co-NG形貌及结构表征
图2 S/Co-NG形貌及结构表征
（图文：孔祥华）
